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题名: 水中有机污染物的催化臭氧化反应过程与控制机制研究
作者: 杨力
学位类别: 博士
答辩日期: 2010
授予单位: 中国科学院研究生院
授予地点: 北京
导师: 胡春
关键词: 催化臭氧化 ; 医药品 ; 介孔氧化铝 ; 路易斯酸性位 ; 多价态
中文摘要:       医药和农药类有机污染物广泛的存在于废水、地表水、地下水以及饮用水等水环境中,并且有些难以利用传统的水处理技术将其去除。作为近年来发展起来的新型高级氧化技术-多相臭氧催化技术,由于能够有效的去除水中的一些难降解有机污染物并且是一种环境友好的水处理技术而受到众多研究者的广泛关注。本论文研制了系列负载型多相臭氧催化剂,研究了这两类难降解有机污染物催化臭氧化反应过程,证实了水/固微界面污染物的催化臭氧化机制。在此基础上,建立了固化床流动反应体系,考察了多相臭氧催化氧化技术在实际水处理中的可行性。主要研究结果如下: 1.高效负载型多相臭氧催化剂的研制 以自制的介孔氧化铝 (MA) 为载体,用乙酸锰为前驱体,通过等体积浸渍法合成了负载型锰氧化物催化剂 (MnOx/MA)。表征结果显示,MnOx高度的分散在介孔氧化铝上,并且以多价态的形式存在。具有此结构的催化材料能够有效的提高多相臭氧催化氧化过程中电子迁移,从而引起更高的催化活性。 用三氯化铁为前驱体通过水热合成法制备了负载型β-FeOOH/MA催化剂。研究结果表明,羟基氧化铁高度的分散在介孔氧化铝上,并且此催化剂具有较强的路易斯酸性位,从而增强金属氧化物表面的羟基化作用,产生更多的表面羟基基团。 这两种催化剂均具有较好的pH值适应性和稳定性,在不同的pH (5-9) 值条件下,对难降解的有机污染物的降解和无机矿化都显示了很高的催化臭氧化性能,并且β-FeOOH/MA催化剂在反应过程中没有铁离子溶出。 2. 有机污染物的催化臭氧化降解机制研究 不同条件的催化剂悬浮体系的原位衰减全反射红外光谱 (ATR-FTIR) 研究证实,在催化臭氧化过程中,金属氧化物首先通过表面路易斯酸性位与水分子发生水合羟基化反应,形成表面吸附的水分子和表面羟基基团,接着水中的臭氧分子与其相互作用,产生羟基自由基等活性物种,进而氧化降解有机污染物。阐明了表面路易斯酸性位是催化剂表面水合羟基化的活性中心,表面羟基基团是臭氧与催化剂相互作用的活性位。锰氧化物和β-FeOOH在介孔氧化铝上的负载,增强了催化剂表面的酸性位,从而增加了表面羟基基团,引起了更高的催化臭氧化性能。 3. 改性蜂窝陶瓷在固化床反应体系中的应用 以拟薄水铝石为前驱体通过溶胶-凝胶法对蜂窝陶瓷体 (CH) 进行表面涂层改性,得到Al2O3/CH催化剂,并通过水热合成法制备了β-FeOOH/Al2O3/CH催化剂。Al2O3涂层能够有效地增加蜂窝陶瓷体的比表面积,从而有利于提高β-FeOOH 在催化剂载体上的分散度,而且两种氧化物的引入增加了催化剂的表面路易斯酸性位,提高了蜂窝陶瓷体的催化臭氧化活性。β-FeOOH/Al2O3/CH在固化床流动反应体系对2, 4-二氯苯氧乙酸等有机污染物显示了较高的矿化效率。该固化床催化剂在反应过程中没有铁离子释放,具有较高的稳定性,在水处理技术方面具有良好的应用前景。
英文摘要:
      The widespread occurrence of different classes of pharmaceutically active compounds (PhACs) and pesticides have been found in wastewater, surface water, ground water and drinking water. PhACs and pesticides show a wide range of persistence in aquatic environments, and some are highly persistent, which have been found to resist water and wastewater treatment. As a new and the most promising development in the research of advanced oxidation water treatment, heterogeneous catalytic ozonation has been attracting the increasing interest because of its potentially higher effectiveness in the degradation and mineralization of refractory organic pollutants and lower negative effect on water quality. In this work, the two kinds of organic pollutants were selected as the model compounds to help evaluate the activity and properties of the synthetic supported catalysts. In addition, the catalytic ozonation process of organic pollutants in water and the catalytic ozonation mechanism at the water-solid interface were studied. On these bases, continuous flow experiments were carried out in the fixed bed reactor in order to investigate its feasibility for practical water treatment. The main research results are shown as follows.
内容类型: 学位论文
URI标识: http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/35047
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水中有机污染物的催化臭氧化反应过程与控制机制研究.pdf(1856KB)学位论文--限制开放 联系获取全文

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杨力. 水中有机污染物的催化臭氧化反应过程与控制机制研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2010.
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