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题名: 特殊形貌羟基铁的制备及对水中砷和硒的吸附性能研究
作者: 王思达
学位类别: 硕士
答辩日期: 2016-05
授予单位: 中国科学院研究生院
授予地点: 北京
导师: 刘会娟
关键词: 中空笼状羟基铁,石墨烯,砷,硒,吸附 ; FeOOH microboxes, grophene oxide, arsenic, selenium, adsorption
其他题名: Preparation of FeOOH with Special Morphology and the Adsorption Study to Arsenic or Selenium-Contaminated Water
学位专业: 环境工程
中文摘要:     随着矿物的开发以及工业生产的加速,砷、硒等重金属污染物质在水环境中的浓度逐渐增加,由此导致的水污染报道也日渐频繁。在我国,砷、硒的矿藏储备量以及开采程度均居世界前列,砷、硒的污染现状也同样不容乐观。在众多水体净化方法中,吸附法被认为是去除水中重金属污染物质最为有效的方法。因此,面对日益严峻的水体砷、硒污染,研究开发新型吸附材料对推进重金属污染物的控制治理有着十分重要的意义。
    羟基铁(FeOOH)由于其与阴阳离子强烈的化学结合能力以及较高的经济适用性,已成为当前应用最为广泛的吸附材料。随着对水质要求的不断提高,新型高效吸附材料不断涌现,但在应用中很难保证材料表面的活性位点能够得到充分利用。此外,具有高效吸附性能的纳米材料在水处理中的分离问题也同样困扰着吸附净化技术的发展。针对以上问题,本研究以 FeOOH为研究对象,通过控制材料的形貌制备出具有中空笼状结构的  FeOOH,并通过结构的控制使材料表面的活性位点得到充分的利用;同时通过制备 FeOOH与石墨烯的复合物来解决吸附材料的二次分离问题。系统研究并优化了两种材料的合成方法,并在此基础上对上述两种材料的吸附性能进行了研究。
    为提升吸附材料表面活性位点的数量及利用率,本研究以普鲁士蓝(PB)为模板,通过模板法成功合成了由大量 FeOOH纳米片层堆积而成、具有多孔中空笼状结构的 FeOOH立方体材料。研究发现,该合成材料的比表面积为147m2/g,孔径大小为 4nm,等电点为  8.5;材料表面的 Fe元素价态为+3价,高于传统FeOOH的价态(+2~+8/3之间),能够有效的结合大量活性羟基;表面的Fe-O键长为 1.94 Å(小于传统 FeOOH的1.97 Å),这就使中空 FeOOH与重金属结合释放H的过程所需能量较小。上述性质为表面活性位点的充分利用以及吸附性能的提升提供了理论基础。
    对中空笼状 FeOOH的吸附实验结果表明:该材料对 As (III)、As (V)和 Se (IV)均有良好的吸附能力, Langmuir模型拟合得出的最大吸附容量分别为192.19mg/g、250.01 mg/g和  169.88 mg/g。该材料对重金属离子的吸附速率较快,在低重金属含量(1mg/L)情况下,可在吸附剂投加后 1 min内使  Se的浓度降低至10 μg/L以下,As则可在5 min内达到水质标准。此外,利用NaOH对饱和吸附材料进行再生,吸附-解吸实验结果表明五次循环后吸附能力损失较小,该合成材料具有很好的再生利用能力。
     为解决纳米吸附材料的二次分离问题,本研究采用氧化石墨烯( GO)作为吸附材料合成的基底,利用其丰富活性官能团以及超薄片层结构来提供稳定、可塑性强的 3D空间结构支撑。通过探讨  Fe(II)和 Mn (II)对 GO凝胶形成的影响,进而利用一步水热法成功制备出 Fe (Mn)-GO复合材料。综合该复合材料的表征结果发现:Fe (II)、Mn (II)的加入会对 GO凝胶的形成起到促进作用,并且  Fe(II)能够以 FeOOH纳米颗粒的形式负载在石墨烯片层表面。此外,在   100℃低温条件下生成的 Fe (Mn)-GO比表面积为 13.64 m2/g,表面负载 FeOOH的大小为 25 nm,通过 Fe (II)和 Mn (II)的复合能够提升 GO凝胶的晶格缺陷。
     对 Fe  (Mn)-GO复合材料的吸附实验结果表明:该材料对As(III)和 As(V)均有较好的吸附效果,对 As(III)和As (V)的最佳反应 pH分别为  7和  5;Langmuir模型拟合得出该材料对二者的最大吸附容量分别为 123.88 mg/g和  46.71  mg/g。
    此外,利用 NaOH对饱和吸附材料进行再生,吸附-解吸实验结果表明五次循环后吸附能力损失较小,该合成材料具有很好的再生利用能力。依此实验结果设计制备的升流式吸附柱反应器能够连续运行 20天内保证实际含砷水体的出水砷浓度低于 10 μg/L。
英文摘要:      With  the  acceleration  of  mineral  development  and  industrial  production,  the concentration of  arsenic,  selenium and  other heavy  metal pollutants  in  the aqueous environment are increasing,  and the water pollution  has been more freuntly  reported. In China, the mineral  reserves and mining of arsenic  and selenium are among the  top in  the  world,  and  the  pollution   has  been  serious.  Among  the  water  purification methods,  adsorption is  considered to  be  the most  effective  method in  removing  of heavy metal pollutants. Facing with the increasing arsenic  and selenium pollution, the development of new materials for propulsion the pollutant control is very significant. Hydroxy iron  (FeOOH) has become  the most  widely used adsorbent  due to the strong  chemical  binding  capacity  with   pollutants  and  the  affordability.  With  the continuous  improvement   of  water  quality   requirements,  new  efficient   adsorbent materials are emergeing, but the effectively utilize of the active sites is still the puzzle. In addition, the  separation of nanomaterials from  the body water is  also plaguing the development  of  the  improvement of  adsorption  technology.  To  solve  the  problem above, FeOOH  has been  regareded  as the  research object  in this  study. The  hollow microboxes material  constructed with FeOOH  nanosheets was prepared  for the fully utilize  of  the  surface active  sites,  and  Fe  (Mn)-GO  was  synthesized  to  solve the problem of secondary separation. Additionally, the synthesization method of these two materials  are   systematically  studied,   the  test  of   adsorption  properties   was  also discussed.
     To enhance the number  of surface active sites, PB  was used as the templt  in this study,   and    FeOOH   microboxes   constructed    with   numerous   nanosheets    was successfully  synthesized.  The  BET  surface  area  of   the  synthesized  material  was 147m2/g with a pore size  of 4 nm and an isoelectric  point of 8.5. The valence state  of Fe(+3) in  the surface  is higher  than that  of the  traditional FeOOH(+2~+8/3),  which can effectively combine a large  number of reactive hydroxyl groups. The bond  length of the Fe-O bond (1.94 Å)  is also shorter than the traditional ones (1.97  Å), providing convenience to release H in the chemical reactions.  All these characterics enhance the full use of the surface active sites and the adsorption performance
     According to  the adsorption  results of the  FeOOH microboxes,  the synthesized material showed excellent  adsorption capacity to  As (III)、As (V)  and Se (IV),  with the maximum  adsorption  capacity of  192.19 mg/g、250.01  mg/g and  169.88 mg/g,respectively.  Also,  the  synthesized  material  showed  rapid  adsorption  rate,  the  Se concentration can  reduce  to 10  μg /  L instantly  in the  dosage of  the  adsorbent and within 5 min  for As at low initial  concentration. In addition, the synthesized  material showed good  adsorption-desorption ability  after five-cycle  test with regeneration  by NaOH.
    In order to improve  the separation ability of the adsorbents, we  choose graphene oxide as  the substrate of the  composited material. Based  on the results  of the Fe(II) and Mn(II) effect  on the  formation of  GO gel,  we synthesized Fe  (Mn)-GO via  an in-situ self-assembly  reaction. The results  showed that, both  Fe (II)  and Mn (II)  can promote the  formation of  GO gel by  lower the  reaction temperature  and Fe (II)  can form  nanoparticles in  the  GO layers.  The  BET  surface area  of  the synthesized  Fe(Mn)-GO was 13.64 m2/g, and the size of the Fe-nanoparticles was 25 nm.
     The adsorption  results  showed that  the synthesized  Fe (Mn)-GO  showed  good adsorption capacities to  As (III) and As  (V) with the maximum  adsorption capacities of 123.88 mg/g and 46.71 mg/g at pH 7 and 5, respectively. The adsorption-desorption experiment  shows that  the Fe  (Mn)-GO  has good  regeneration ability  in  five-cycle
adsorption. Based on this, an up-flow adsorption  adsorption reactor was also designed for the  groundwater treatment,  and the effluent  concentration of  arsenic could  reach the standar (10 μg/L) within 20 days in continuous reaction.
内容类型: 学位论文
URI标识: http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/37020
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王思达--特殊形貌羟基铁的制备及对水中砷和硒的吸附性能研究.pdf(5525KB)学位论文--限制开放 联系获取全文

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王思达. 特殊形貌羟基铁的制备及对水中砷和硒的吸附性能研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2016.
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